Magnetismo e Supercondutividade no Sistema TR (NiB) nC (TR=Y, Er, Ho, Dy, Tb, Gd, Nd, Pr; n=1,2)

Nosso trabalho foi realizado em compostos do tipo TR(NIB)nC com n=1,2; com o objetivo de estudar a variação de suas propriedades estruturais, eletrônicas, magnéticas e supercondutoras ao longo da série TR=Y, Er, Ho, Dy, Tb, Gd, nd e Pr. O processo de preparação foi otimizado até conseguir amostras de boa qualidade permitindo a caracterização das fases TRNi2B2C e TRNiBC. A primeira série foi caracterizado para reproduzir resultados existentes na literatura relativos às propriedades magnéticas e supercondutoras, complementando o estudo destes compostos com a espectroscopia Mössbauer do 〖57〗_Fe que substitui o Ni. O trabalho realizado na fase TRNiBC foi mais abrangente, na medida que estudos desta série não haviam ainda sido reportados na literatura. Além da obtenção dos compostos realizamos um estudo intensivo de suas propriedades magnéticas e de transporte em colaboração com outro aluno de doutorado, Julio Mondragón. Esta parte do trabalho foi essencial para a realização dos estudos Mössbauer na série TRNiBC. Iniciamos o nosso estudo pela série Y(〖Ni〗_(1-x) 〖Fe〗_x)2B2C para entender o efeito da substituição do Ni pelo Fe nas propriedades supercondutoras. Medidas de susceptibilidade AC e espectroscopia Mössbauer nos compostos supercondutores da série Y(〖Ni〗_(1-x) 〖Fe〗_x)2B2C (0.0 ≤ x ≤ 0.2) mostram que o Fe nestes compostos não carrega momento magnético. O comportamento de Tc com o aumento de x pode ser descrito usando a teoria BCS e os resultados sugerem que a diminuição no Tc é devida ao decréscimo da densidade de estados no nível de Fermi N(EF) induzida pela concentração do dopante com contribuições adicionais dos efeitos de pressão química e o decréscimo do livro caminho médio dos elétrons. Medidas de espectroscopia Mössbauer de 〖57〗_Fe foram realizadas nos compostos TRNi2B2C e TRNiBC (TR = Pr, Nd, Gd, Tb, Dy, Ho e Er) dopados com 1% de 〖57〗_Fe no sítio do Ni. Os parâmetros hiperfinos deslocamento isomérico (IS) e desdobramento quadrupolar (∆E_Q) foram obtidos à temperatura ambiente e foi observada uma correlação entre os ∆E_Q e a razão dos parâmetros de rede c/a. O IS mostra valores similares para os compostos com diferentes terras raras. Estes resultados experimentais foram comparados com os resultados teóricos obtidos por cálculos de primeiros princípios do funcional de densidade para “aglomerados embutidos” de 71 átomos representando estes compostos. A origem e a tendência observada para o ∆E_Q foram esclarecidas. Os espectros Mössbauer a baixas temperaturas dos compostos TRNi2B2C mostram um campo magnético hiperfino B_hf no núcleo do 〖57〗_Fe apenas nos compostos GdNi2B2C para T < 17 K, TbNi2B2C para T < TN ~ 15K e no HoNi2B2C na faixa 5.5>T>4.2K, e não nos compostos supercondutores DyNi2B2C e ErNi2B2C. Assim concluímos que este B_hf é resultado da estrutura de spin antiferromagnética não colinear e atua como um campo de quebra de pares de Cooper no plano do Ni. Por outro ado, embora a ausência de B_hf, no sítio do Ni, e de supercondutividade nos compostos NdNi2B2C e PrNi2B2C (que tem estrutura antiferromagnética como o DyNi2B2C) pode ser atribuída a um efeito de hibridização forte dos elétrons f com os elétrons de condução. O ordenamento magnético do TbNi2B2C abaixo de TN~15K foi estudado via espectroscopia Mössbauer de 〖57〗_Fe, mostrando que somente abaixo de 8K todos os componentes do momento do Tb estão congeladas. Isto é inferido do aumento não usual do campo magnético hiperfino B_hf no sítio do 〖57〗_Fe; e também do decréscimo na taxa de flutuação dos momentos, detectados por experimentos de Relaxação de Spin do Muon (μSR). Nós relacionamos este congelamento do momento à componente ordenada fracamente ferromagnética que foi derivada de experimentos de difração de nêutrons. A espectroscopia Mössbauer de 〖57〗_Fe foi usada para investigar a estrutura magnética do GdNi2B2C (TN~20K). Nossos resultados em amostras policristalinas de GdNi2B2C revelam a conhecida transição de fase magnética de re-arranjo de spin a TR~14K, a qual não tinha sido observada em medidas magnéticas de amostras policristalinas. A estrutura tipo espiral com um ângulo variável entre a direção do momento e o eixo b(c) parece ser o modelo correto para e estrutura de spin do GdNi2B2C. As propriedades magnéticas da nova série de compostos larnelares TRNiBC foram estudadas por susceptibilidade AC, resistividade AC e espectroscopia Mössbauer de 〖57〗_Fe. Destes experimentos foram obtidas as interações hiperfinas no sítio do 〖57〗_Fe, incluindo os deslocamentos isoméricos (IS), desdobramentos quadrupolares (∆E_Q) e campos magnéticos hiperfinos (B_hf). Uma variação pronunciada dos desdobramentos quadrupolares com o parâmetro de rede a é observada e entendida em termos dos resultados obtidos para o sistema TrNi2B2C. O deslocamento isomérico é quase constante ao longo de toda a série. Um campo magnético hiperfino transferido é detectado somente para o ErNiBC e para o TbNiBC. Enquanto que a temperatura de ordem magnética encontrada por medidas de Mössbauer no ErNiBC é a mesma das medidas de volume, o mesmo não ocorre para o TbNiBC, pois um campo magnético hiperfino transferido é detectado a 25K. Este campo pode refletir uma ordem de curto alcance que se manifesta nas medidas de difração de neutrons e μSR com flutuação de spin. Estes estudos sugerem uma estrutura magnética complexa para os compostos TbNiBC.